Nature Communications 报道李源研究组与合作者关于电荷密度波序的高精度实验探测
电荷密度波是电子自组织形成新的电荷空间周期性结构的现象。电荷密度波及有关现象是凝聚态物理中一个被长期研究的问题。近年来，由于铜氧化物高温超导体中被发现了普遍存在的电荷有序实验现象，电荷密度波序重新受到关注。与传统认知中的电荷密度波序不同，铜基材料中观察到的电荷序通常是短程的，且与纳米尺度的无序现象共存。因此，揭示无序在电荷密度波的形成及发展过程中的作用，对理解电荷有序的普遍规律非常重要。然而，即使在经典的电荷密度波材料中，对于这一问题的理解也是很有限的。
为了研究这个问题，必须有合适的实验探测手段。杂质对电荷密度波的影响包括电荷有序的关联长度以及电荷畴的动力学，这些效果都是在介观尺度上发生的。然而，至今为止大多数的研究要么是基于较宏观的探测手段，例如输运或者热学测量，要么是基于纳米尺度以下的微观探测手段，例如扫描隧道显微镜等。
近日，北京大学物理学院、量子材料中心的李源课题组与美国麻省理工学院及布鲁克海文国家实验室的研究人员合作，运用先进的相干共振X射线弹性散射，研究了经典的电荷密度波材料三碲化锆（ZrTe3）中的杂质效应。相关结果于2020年1月7日发表在Nature Communications 期刊上。
布鲁克海文国家实验室NSLS-2光源的23-ID-I 实验线站利用高亮度软X射线以及高分辨率的面探测器，实现了倒易空间的超高分辨能力，因此可以探测倒易空间中位置仅微弱不同的衍射信号。同时，高相干度的X射线可以经样品表面不同的电荷密度波畴衍射后互相干涉，产生干涉的斑点图样，利用斑点图样可以表征样品表面的电荷密度波畴的分布及动力学。该工作成功观察到了样品中的正常及杂质扰动状态下的电荷序信号，揭示了杂质在电荷密度波体系中扮演的独特而有趣的角色。
该项研究使用的是杂质密度很低的 ZrTe3 高质量单晶。通过在倒易空间的扫描及重构，研究者观察到了倒易空间中共存的两个衍射信号[Fig. 1 (a)]。在临近电荷密度波转变温度TCDW = 64 K时，这两个信号出现在同样的动量位置上。随着降温的进行，两个信号逐渐分离[Fig. 1 (a-b)]，并表现出非常不同的变温行为[Fig. 1 (d-f)]。这一实验结果显示存在另一个特征温度，约为TLO = 56 K，在该温度下长程电荷序方才形成。根据分析，这两个峰中高强度且更锐利的峰是电荷密度波序的衍射峰，而另一个弱而且宽的峰很可能来源于杂质诱导的、类同于所谓Friedel 振荡的电荷密度调制。
此外，通过在X射线入射到样品前5毫米处加入一个直径10微米的针孔（从而提升了X射线的相干程度），可以观察到样品表面不同电荷密度波畴衍射的X射线产生的干涉斑点图样[Fig. 2 (a-b)]，其随时间的变化反映了畴的动力学。研究团队记录了不同温度下斑点图样随时间的演化[Fig. 2 (c-g)]，发现与较低温的47 K和56 K相比，电荷畴在温度62 K下异常稳定，这与按照常理温度升高后热扰动应该更强似乎有所矛盾。因此,在接近TCDW = 64 K 时，畴的稳定源自于杂质的钉扎效应。研究团队据此提出了一个在存在较少杂质的情况下电荷序随降温发展的图像：电荷序发展的最初阶段，分离的短程电荷序首先在杂质周围出现并受杂质的钉扎作用稳定，随着降温， 电荷的关联长度迅速增加，分离的电荷密度波畴逐扩大，最终接壤，形成本征的电荷密度波序。
Figure 1. a 不同温度下倒空间[H, 0, L] 平面的衍射信号. b 变温过程中倒空间两个峰位置的变化c 动量扫描的过程实空间及倒空间示意图，嵌入图展示了如何重构倒空间数据及提取 (H, 0, L) 平面的信号. d 窄峰及宽峰的强度随温度的变化. e, f 窄峰L 及 H方向半高全宽随温度的变化，红色的横条表示了宽峰的半高全宽的范围。
Figure 2. a, b 加入针孔前后的衍射图，b 是干涉的斑点图样. c–f 不同温度下斑点图样中的某个横切条随时间的演化“瀑布”图。g 不同温度下斑点图样随时间变化的自关联函数。嵌入图展示了图样变化的特征时间。
北京大学物理学院量子材料中心的博士生岳莉，麻省理工学院的博士生薛尚捷和李佳睿为文章的共同第一作者。麻省理工学院的Riccardo Comin以及量子材料科学中心的李源为共同通讯作者。相关的共振弹性X射线散射是在美国布鲁克海文国家实验室NSLS-2光源完成的。该工作得到了国家自然科学基金委以及科技部的经费支持。
论文相关信息：
Li Yue, Shangjie Xue, Jiarui Li, Wen Hu, Andi Barbour, Feipeng Zheng, Lichen Wang, Ji Feng, Stuart B. Wilkins, Claudio Mazzoli, Riccardo Comin* & Yuan Li*, “Distinction between pristine and disorderperturbed charge density waves in ZrTe3”, Nature Communications 11, 98 (2020).
https://www.nature.com/articles/s41467-019-13813-y